Dabartinis Vilniaus arkivyskupijos Carito istorijos tarpsnis prasidėjo 1989 m., kai Kaune įvyko steigiamasis katalikiško moterų sambūrio Caritas suvažiavimas.

Atkūrus Lietuvos Nepriklausomybę, pirmasis pagalbos žmonėms poreikis – parama drabužiais, daiktais, maistu. Todėl 1990 m. Vilniaus arkivyskupijos Caritas įkuria Socialinę tarnybą, kuri stokojantiems dalija drabužius, įvairius namų apyvokos daiktus, maistą. 1992 m. tarnystę pradeda labdaros valgykla „Betanija“ (Vilniaus arkivyskupijos Carito dalis nuo 2006 m.), kasdien maitinanti alkstančius žmones, taip pat įsikuria labdaros vaistinė.

Supratus didėjantį pagalbos poreikį įvairioms žmonių grupėms, 1994 m. tarnystę su vaikais ir jų šeimomis pradeda Vaikų ir paauglių dienos centras „Vilties angelas“, 1996 m. duris atveria Motinos ir vaiko globos namai (dabar – „Motinos ir vaiko namai“), kur prieglobstį randa besilaukiančios moterys ir mamos su kūdikiais. 1998 m. pradedama rūpintis pabėgėliais (dabar – Užsieniečių integracijos programa). 1999 m. įsteigiami Nakvynės namai (dabar – Laikinieji namai). 2001 m. įkuriamas Amatų mokymosi centras (Carito dalis nuo 2006 m., dabar – Alternatyvaus mokymosi centras jaunimui), skirtas jaunuoliams iš socialiai apleistos aplinkos, iškritusiems iš švietimo sistemos.

2008 m. įkuriama kavinė – mokymų centras „Agapė“, kur rengiami viešojo maitinimo organizatorių, kulinarų, konditerių, padavėjų mokymai asmenims, ilgą laiką negalintiems susirasti darbo. 2009 m. pradedama tarnystė nuteistiesiems, įkuriamas Nuteistųjų konsultavimo centras. Tais pačiais metais pradedama teikti pagalba nuo įvairių priklausomybių sveikstantiems bei parama jų šeimų nariams Priklausomų asmenų bendruomenėje „Aš esu“ (Carito dalis nuo 2010 m.). Pradedama teikti pagalba darbo ir socialinių įgūdžių netekusiems žmonėms sukurtoje darbo vietoje – Žvakelių dirbtuvėse. Nuo 2014 m. teikiama pagalba nukentėjusiems nuo smurto ar tapusiems sunkių nusikaltimų, tarp jų ir prekybos, aukomis – Pagalbos patyrusiems smurtą programa.

Nuo 2006 m. Vilniaus arkivyskupijos Caritas pradeda aktyvesnę tarnystę parapijose: kuriami ir stiprinami parapijų Carito skyriai, atsiranda vaikų dienos centrai, teikiama pagalba grįžusiems iš įkalinimo įstaigų, ilgainiui tarnystę pradeda „Artumo“ programa, savanoriai lanko vienišus, neįgalius ir senyvo amžiaus žmones namuose, teikiama pagalba sergančius slaugantiems artimiesiems. Nuo 2010 m. vyksta parapijų animatorių mokymai, skirti aktyvinti bendruomenių narius, kurie padeda atpažinti ir atsiliepti į skurdą, telkdami parapijos bendruomenę. 2016 m., po vizito Italijos (Vicenza, Milano) ir Vokietijos (Kelno) Carituose, inicijuojama „Išklausymo tarnystė“. Atsiranda akcijos: „Pasninko dėžė“, „Advento eglė“ ir kt.

Šiuo metu Vilniaus arkivyskupijos Caritas yra viena iš organizacijų, turinčių giliausias karitatyvines pagalbos tradicijas Lietuvoje ir plačiausią socialinės pagalbos tinklą sukūrusi bendruomenė Vilniaus regione.